La décoration de l'église.
L'architecte Paul Tournon a fait appel à des groupements d'artistes catholiques, tels que L'Arche ou Les Ateliers d'art sacré. On note ainsi la participation de Louis Barillet, Paul Louzier et Jean-Hébert Stevens pour les vitraux, de Jean Gaudin et Marcel Imbs pour les mosaïques, de Carlo Carrabezolles pour les sculptures, de Raymond Subes pour la ferronnerie et de Jean Dunand pour le mobilier liturgique.
Les Ateliers d'art sacré ont été créés en 1919 par Maurice Denis (1870-1943) et Georges Desvallières (1861-1950). Leur but était non seulement «de former et d'instruire» (selon les mots de Denis), mais également «de produire des œuvres d'art pour le service de Dieu». Leur méthode : innover dans les différents arts (peinture, sculpture, vitrail et mobilier).

Pour l'église du Saint-Esprit, les nombreuses fresques sont toutes rattachées à une idée unique : la diffusion de l'Esprit-Saint dans l'histoire humaine. Elles relatent les grandes étapes de l'Histoire de l'Église depuis la Pentecôte jusqu'au XXe siècle, divisée en deux grands thèmes : l'Histoire de l'Église militante et l'Histoire de l'Église triomphante.
À noter que, pour assurer l'unité de la décoration, l'architecte Paul Tournon a imposé une taille unique pour tous les personnages et la couleur rouge comme coloris de fond.
Voir plus bas le texte sur les matériaux et l'appréciation de l'époque sur les fresques.

Le côté nord (au sens lliturgique) de l'église est orné d'une suite de bas-reliefs illustrant les mois de l'année et les fêtes religieuses qui y sont rattachées.
Ces bas-reliefs sont dus à différents artistes (Gibert, Huntzinger, Guignier, Feurstein, etc.)

La fresque et le stick B dans les années 1930.
Pour réaliser les décors muraux, l'architecte Paul Tournon imposa la technique médiévale de la fresque, un art retrouvé au début du XXe siècle par Paul Baudoin. Maurice Denis, en charge du grand décor de l'abside, peu à l'aise avec la fresque qu'il n'avait guère pratiquée, opta pour une nouvelle méthode et un nouveau matériau : le stick B.
Rappelons qu'on ne peint pas de n'importe quelle façon sur un support comme le béton, le ciment ou la pierre. Les peintures habituelles du commerce risqueraient de ne pas durer plus de quelques jours...
Dans la méthode de la fresque, on applique d'abord, sur le matériau brut, un crépi qui va servir de lien entre le mur et un enduit qui, lui-même, va recevoir la peinture. Ce qui donne trois couches à appliquer : crépi, enduit, peinture.
Le crépi est un enduit assez grossier. Celui qui va recevoir la peinture est un mortier fait de chaux grasse et de sable, mais qui doit être frais quand on y applique la peinture. L'artiste peint à l'eau et à la chaux.
L'avantage de cette méthode est que, une fois l'enduit bien sec, l'ensemble de la fresque fait partie intégrante du mur car la chimie vient en aide à l'artiste : au cours de la dessication, la peinture pénètre dans l'enduit, mais le point le plus important est la formation d'une couche cristalline de carbonate de chaux sur la peinture. Qui est ainsi protégée.
La qualité de cette protection et sa pérennité dépendent évidemment de la qualité du travail du peintre. Le travail d'équipe demandé par Paul Tournon imposa des contraintes techniques rigoureuses lors du chantier : esquisses, cartons multiples, préparation du mortier, de l'enduit, des couleurs, etc. L'artiste doit aussi faire ses preuves comme ouvrier chimiste...
Maurice Denis utilisa la technique du stick B, mise au point par Pierre Bertin, ancien élève des Arts Décoratifs, et Alice Lapeyre. Le rendu du stick B est très voisin de celui de la fresque. La peinture spéciale utilisée est un produit émulsionné à la résine. On peut l'appliquer sans peine sur de grandes surfaces une fois qu'elles ont été encollées.

Le stick B possède un double avantage sur la technique de la fresque : sa gamme chromatique est plus étendue et il possible de faire des retouches après séchage. Il y a malheureusement un inconvénient de taille : certaines couleurs peuvent changer complètement d'aspect une fois sèches.
Dans l'ensemble, le stick B reste une technique plus simple que la fresque.
Cependant, à l'époque, l'absence de matériau intermédiaire entre le mur et la peinture a soulevé les craintes de l'architecte.

L'appréciation de l'œuvre peinte.
L'ensemble des fresques de l'église du Saint-Esprit a fait l'objet d'une critique acerbe. On lui reprocha son côté compliqué qui rendait nécessaire un document explicatif. Il est vrai qu'il faut bien connaître l'histoire de l'Église catholique pour s'y repérer...
Le côté «amoncellement», «enchevêtrement» de dessins accessoires fut aussi souligné. Enfin, un ecclésiastique très en cour, le père Régamey, critiqua le manque de lien entre les différents dessins, jugés d'ailleurs peu intéressants.
Plus sévère, il écrit dans la revue Art sacré en 1938 (texte cité par les sources) : «Il me semble que ce n'est là que le cas le plus criant d'un vice qui est général dans les arts académiques : l'impuissance à prendre un parti, le manque de caractère des éléments dont aucun n'est arrivé à un parfait accord avec lui-même ne peuvent faire ensemble qu'une cacophonie, quelque unité artificielle qu'on leur impose.»
Cette critique paraît un peu hors de propos : l'édifice est tellement sombre qu'on ne peut y déceler aucune cacophonie ! Le seul décor mural accessible est celui de l'abside peint par Maurice Denis.

Source : «Églises parisiennes du XXe siècle» Action Artistique de la Ville de Paris, article «Le Décor mural, de l'enthousiasme au murmure» par Martine Chenebaux-Sautory.